Крупнейшее здание монастыря - Успенский собор сооружался во второй половине пятидесятых годов XVIII века. Его планировка и композиция необычны для русской архитектуры. Квадратное в плане главное помещение соединяется с крытыми галереями, расположенными с севера и юга, а с востока - полукруглой апсидой, к которой примыкают два восьмигранника. По замыслу архитектора, создавшего проект перестройки Горицкого ансамбля, собор и несохранившееся здание так называемой Гефсимании представляли единое целое и соединялись широкой аркой; через Гефсиманию нужно было подниматься на хоры собора. На западном фасаде храма видны заложенные проемы и следы примыкавших стен несохранившегося строения. Фасады Успенского собора довольно сдержанны по убранству. Наибольшее впечатление производит восточный фасад, где четко видна пирамидальная композиция здания, его устремленность вверх.

Интерьер Успенского собора просторен и высок, хорошо освещен, украшен пышно и со вкусом. Храм похож на дворец и по богатству убранства вполне выдерживает сравнение с соборами, которые строились в середине XVIII века в Петербурге и Москве по проектам лучших архитекторов столетия. Своды и стены собора покрыты тончайшими лепными картушами, вензелями, гирляндами цветов, изображениями групп ангелов. Белая лепнина эффектно выделяется на голубом фоне, она размещена на плоскостях стен и сводов с большим тактом и тонким пониманием конструктивной значимости каждой детали. Кроме лепнины, стены собора в его центральной части, южной и северной галереях приделов и в алтаре украшают живописные панно. Алтари главного помещения и приделов закрыты от взоров молящихся великолепными резными золочеными иконостасами, со сводов храма спускаются на затейливых длинных цепях большие нарядные люстры-паникадила, подобные сказочным цветам.

Успенский собор был неотапливаемым летним храмом, что, к сожалению, не способствовало сохранности барочных росписей, украшавших стены, как центрального объема, так и прилегающих к нему галерей-приделов.

Иконостас Успенского собора выделяется своим великолепием даже на фоне пышной отделки стен. Он был закончен в 1759 году и сразу же стал главным украшением храма. Иконостас поднимается от пола алтарного возвышения до основания главного свода. Его составляют пять рядов икон. Всю резьбу выполнили мастера московской артели Якова Жукова. Живопись икон принадлежит художникам из иконописной мастерской Ново-Иерусалимского монастыря.

Собор закрыт до мая 2025 года.